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基于GA⁃BPNN算法的碳纸原纸性能指标建模预测研究

  • 张梦
  • 黄依可
  • 袁其栋
  • 赵浩轩
  • 黄良宇
  • 郭大亮 ✉
浙江科技大学环境与资源学院，浙江杭州，310023

中图分类号： TS753

最近更新：2024-01-20

DOI：10.11980/j.issn.0254-508X.2024.01.014

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摘要

本研究通过改变碳纤维长度、碳纤维占比、分散剂用量等工艺参数，制备不同碳纸原纸，探究不同工艺参数对其抗张强度、孔隙率、透气性、电阻率的影响，采用遗传算法改进反向传播神经网络算法（GA-BPNN算法），构建了碳纸原纸性能预测模型。结果表明，碳纤维长度与碳纸原纸抗张强度、孔隙率、透气性呈正相关，与电阻率呈负相关；碳纤维占比与碳纸原纸抗张强度呈负相关，与孔隙率、透气性、电阻率呈正相关；分散剂用量与碳纸原纸抗张强度、电阻率呈正相关，与孔隙率、透气性呈负相关；碳纸原纸抗张强度、孔隙率、透气性、电阻率预测模型平均相对误差（MRE）分别为5.49%、5.75%、5.21%、5.54%，预测模型MRE均小于10%，与实验得到的工艺参数对碳纸原纸性能的关系趋势一致。

碳纸作为质子交换膜，是制备燃料电池气体扩散层的重要基础材料[

1]，应提供气体和水的传输路径，使反应气体能顺利稳定地进入反应区；为使产生的水能顺利排出而不堵塞气体通道，应具有较高的强度、一定的水渗透性、合适的孔径范围、低电阻率和一定的导热性[2-5]。研究显示[6-7]，碳纤维不能像植物纤维一样形成氢键结合，需添加黏结纤维如聚乙烯醇（PVA）纤维，使碳纤维结合在一起。因此，碳纤维/PVA纤维的配比会对碳纸原纸性能产生影响。碳纤维难以实现均匀分散，一般需要加入分散剂，如阴离子聚丙烯酰胺，因此，分散剂也是影响碳纸性能的重要因素[8-10]。

为了明确抄造工艺参数与碳纸原纸性能间的关系及性能预测，本研究首先通过造纸湿法成形，考察了碳纤维长度、碳纤维与PVA纤维质量比（即碳纤维占比）、分散剂用量对碳纸原纸性能的影响规律，包括抗张强度、透气性、孔隙率及电阻率。再以工艺参数为输入，碳纸原纸性能数据为输出，采用遗传算法优化反向传播神经网络算法，建立性能预测模型，进行碳纸原纸性能模拟研究。

1 实验

1.1　实验原料

T700碳纤维，直径7 μm，中复神鹰碳纤维股份有限公司；聚乙烯醇（PVA）纤维，长度6 mm，直径15 μm，上海臣启化工科技有限公司；阴离子聚丙烯酰胺（APAM），天津市致远化学试剂有限公司。

1.2　碳纸原纸制备

选取不同长度碳纤维，加入1 mol/L的NaOH溶液中，磁力搅拌30 min，进行脱胶处理。将处理过的一定质量碳纤维加入到含一定质量的APAM溶液中（相对碳纸原纸定量），使用纤维疏解机（咸阳通达轻工设备有限公司，T015-A）分散25 min。加入一定质量PVA纤维继续分散5 min，控制碳纤维和PVA纤维总绝干质量为2.0 g，分散后使用纸页成型器（咸阳通达轻工设备有限公司，TD10-200）制备碳纸原纸。不经过压榨工序，将湿纸幅夹入硅油纸中，使用平板硫化机（无锡美钰橡塑机械制造有限公司，QLB-25D/Q）在0.5 MPa、130 ℃条件下热压1200 s，后储存于恒温恒湿室内。其中碳纤维长度为4、6、8 mm，碳纤维与PVA纤维质量比为90∶10、85∶15、80∶20，APAM用量为0.10%、0.12%、0.14%（相对碳纸原纸定量）。

1.3　碳纸原纸性能检测

碳纸原纸性能的检测均选取相同抄造工艺抄造的碳纸原纸，选取不同位置多次测量，取平均值作为性能数值。

1.3.1　抗张强度

根据GB/T 12914—2018《纸和纸板抗张强度的测定》测定抗张强度，从每张纸上切下宽度约15 mm、长度约100 mm的条带，用抗张强度仪（杭州轻通博科自动化技术有限公司，WZL-B）进行碳纸原纸抗张强度检测。

1.3.2　透气性

使用透气度检测仪（TEXTEST，FX30000）检测碳纸原纸透气性，测量压力200 Pa，每次测量面积20 cm2，在不同位置的10个取样处测量，结果取平均值。

1.3.3　孔隙率

采用排水法测定碳纸原纸的孔隙率[

11]。将碳纸原纸在80 ℃下干燥24 h后，用电子天平称量其质量记为W1，然后将碳纸原纸浸泡于无水乙醇中1 min后，称量其质量记为W2。根据式(1)计算碳纸原纸的孔隙率。

A=W2-W1ρ2W2+ρ1-ρ2W1 （1）

式中，A为孔隙率，%；ρ2为无水乙醇密度，g/cm3；ρ1为碳纸原纸平均密度，g/cm3。

1.3.4　电阻率

采用四探针测试仪（广州四探针科技有限公司，RTS-8）测试电阻率，将碳纸原纸切成直径为11 cm的圆形，在样品上取不同位置的10个点分别测定，记录10个点的平面电阻率值，并取其平均值[

11]。

1.3.5　表面形貌

将制备好的碳纸原纸切成1 cm×1 cm大小的正方形，贴在双面导电的胶带上喷金，使用扫描电子显微镜（SEM，Hita-chi，SU-1510）观察表面形貌，加速电压为15 kV。

1.4　性能预测模型建立方法

为了评估遗传算法优化反向传播神经网络算法（GA-BPNN算法）模型的训练和验证结果的质量，采用平均相对误差（mean relative error，MRE）评估和比较结果[

12-13]。MRE的表达式如式(2)所示。

MRE=1Ndata∑i=1Ndata|y-y^|y×100% （2）

式中，Ndata表示数据集大小；y和y^分别表示结果的实际值和模型输出值。

通过式(2)可知，MRE值越低，模型越精确，模型训练效果越好。

2 结果与讨论

2.1　抄造工艺参数对碳纸原纸性能的影响

为分析抄造工艺参数对于碳纸原纸性能的影响，对实验获取的数据进行分析，表1为碳纤维长度、碳纤维占比、APAM用量对碳纸原纸性能的影响。

表1  抄造工艺对碳纸原纸性能的影响
Table 1  Effect of manufacturing process on properties of carbon paper base papers
碳纤维长度/mm碳纤维占比/%APAM用量/%抗张强度/（kN·m-1）孔隙率/%透气性/（mm·s-1）电阻率/（mΩ·cm）
4 80 0.10 2.71 91.0 1100 90
0.12 2.80 90.8 980 95
0.14 3.12 90.5 930 101
85 0.10 2.46 92.0 1130 108
0.12 2.53 91.7 1120 110
0.14 2.63 91.6 1080 122
90 0.10 2.36 92.5 1120 122
0.12 2.43 91.9 1100 124
0.14 2.55 91.6 1080 128
6 80 0.10 3.08 90.7 1050 89
0.12 3.13 90.2 1020 91
0.14 3.28 90.0 1010 95
85 0.10 2.68 91.6 1200 100
0.12 2.75 91.5 1180 102
0.14 2.97 91.1 1170 105
90 0.10 2.28 92.5 1230 119
0.12 2.34 92.2 1210 120
0.14 2.39 92.1 1180 122
8 80 0.10 3.11 91.6 1280 81
0.12 3.20 91.4 1260 85
0.14 3.24 91.1 1250 90
85 0.10 2.67 92.6 1260 89
0.12 2.90 92.4 1220 95
0.14 3.12 92.1 1200 102
90 0.10 2.51 93.0 1130 107
0.12 2.66 92.8 1100 111
0.14 2.74 92.4 1080 113

如表1所示，随着碳纤维长度由4 mm增加到8 mm，碳纸原纸的抗张强度由2.36~3.12 kN/m增加到2.51~3.24 kN/m；孔隙率由90.5%~92.5%增加到91.1%~93.0%；透气性由930~1130 mm/s增加到1080~1280 mm/s；电阻率则由90~128 mΩ·cm下降到85~113 mΩ·cm。这是由于碳纤维不像植物纤维可通过氢键作用结合在一起，只能通过添加PVA纤维使碳纤维结合在一起。随着碳纤维长度的增加，碳纤维与PVA交织点增多，纤维结合强度增大，因其对碳纸原纸的力学性能起着决定性的作用，所以碳纸原纸抗张强度相应随之提高[

14]；碳纤维长度较短时，纤维间形成的孔径小，导致透气性能下降，随着碳纤维长度的增加，碳纤维间及碳纤维与PVA纤维之间的平均孔径及最大孔径越大，透气性能增加[15]；碳纤维越长，碳纤维间接触点越多，形成更加紧密的导电网络，使得电阻率降低[1]。

如表1所示，当碳纤维长度为6 mm时，随着碳纤维的占比由80%增加到90%，碳纸原纸的抗张强度由最大3.28 kN/m减少为最小2.28 kN/m；孔隙率由90.0%增加为92.5%；透气性由1010 mm/s增加为1230 mm/s；电阻率由89 mΩ·cm增加为122 mΩ·cm。这是由于碳纤维占比增加，使得PVA纤维占比减少，纤维间结合强度降低，碳纸抗张强度也逐渐降低[

15]；碳纤维占比增加，使得碳纤维的分散性变小，碳纸原纸的平均孔隙及最大孔隙逐渐增加，透气性增加[1]；碳纤维的占比增加，碳纸原纸的松厚度增加，碳纸原纸内部纤维间的接触电阻升高，导致电阻率升高[14]。

如表1所示，当碳纤维长度为8 mm，碳纤维占比为90%时，随着APAM用量的增加，碳纸原纸的抗张强度由2.51 kN/m增加至2.74 kN/m；电阻率由107 mΩ·cm增加至113 mΩ·cm；孔隙率由93.0%减小至92.4%；透气性由1130 mm/s减小至1080 mm/s。这是由于分散剂APMP用量的增加，碳纤维分散效果变好，纤维更加分散，碳纤维间结合点增多，强度增加，碳纸原纸抗张强度也逐渐增加[

1]；APAM用量的增加，碳纤维分散效果变好，团聚情况减少，纤维更加分散，平均孔径及最大孔径均逐渐减小，碳纸原纸透气性也逐渐下降[15]；分散剂APMP用量的增加，碳纤维分散效果变好，碳纸原纸内部纤维间的接触电阻升高，从而使得其电阻率升高[16]。

图1为不同碳纤维用量的碳纸原纸SEM图。如图1所示，随着碳纤维占比的变化，PVA纤维影响碳纤维的交织及填充了部分孔隙空间，因此，碳纸原纸的交织及孔隙等内部结构也在发生变化。

图1  不同碳纤维占比碳纸原纸的SEM图

Fig. 1  SEM images of carbon paper base papers with different carbon fiber dosage

2.2　GA-BPNN算法性能预测模型优化

BPNN算法是随机生成初始权重和阈值的局部优化算法，收敛速度慢，容易陷入局部极小值[

13]。而遗传算法是以概率选择为主要的方法寻求全局最优解。因此，通过将反向传播神经网络算法与遗传算法相结合，用遗传算法优化反向传播神经网络算法的初始权重和阈值，使网络的收敛速度、预测能力和预测精度得到明显提高[17-19]。具体优化过程如图2所示。

图2  GA-BPNN 预测模型建立流程

Fig. 2  GA-BPNN prediction model establishment process

2.2.1　隐藏层层数及隐藏层神经元个数分析

表2为选取隐藏层层数1、2、3、4层，每1种层数的神经元个数为4、5、6和7个，共16种不同结构模型的80次训练和验证结果的平均训练MRE值、验证MRE值及平均每次训练时间。如表2所示，隐藏层层数为2、3和4的模型训练MRE差异不大，均在6%~7%左右。与2层和4层隐藏模型相比，3层隐藏模型的验证误差略低（约9.4%），这证明3层隐藏模型比2层隐藏模型更适合。另一方面，4层隐藏模型的MRE验证误差略高于3层模型，这表明4层隐藏模型倾向于过度拟合。在3层隐藏模型中验证误差较低的为5个神经元的9.42%、7个神经元的9.34%，而7个神经元的平均训练时间却比5个神经元平均训练时间多了6.12 s。综上，后续采用3层隐藏模型中验证误差较低的5个隐藏层神经元个数模型。

表2  隐藏层参数实验数据
Table 2  Hide layer parameter experiment data
隐藏层层数/层隐藏层神经元个数/个训练MRE/%验证MRE/%平均每次训练时间/s
1 4 7.56 10.24 13.02
5 7.43 10.05 16.00
6 7.21 9.76 17.68
7 7.17 9.85 18.25
2 4 6.73 9.61 16.87
5 6.62 9.45 19.45
6 6.48 9.56 21.29
7 6.23 9.37 23.83
3 4 6.67 9.54 28.93
5 6.58 9.42 30.62
6 6.42 9.49 33.84
7 6.21 9.34 36.74
4 4 7.62 10.58 38.56
5 7.48 10.02 43.85
6 6.85 9.57 47.82
7 6.45 9.49 50.73

2.2.2　初始权值与阈值优化

本研究中BPNN算法结构为3－3－3，权值数量为3×3+3×3=18个，阈值数量为18+1=19个，所以个体的编码长度设为18+19=37个，随机产生20个初始种群，种群编码选用实数编码[

20]。

遗传算法的参数对性能有很大影响，包括交叉概率和变异概率。交叉概率决定了交叉操作的频率，通常在0.4和0.99之间，在比较了不同的交叉概率值后，本研究将交叉概率定为0.5；而变异概率决定了种群的多样性，一般在0.001和0.1之间，本研究将变异概率定为0.07。

2.2.3　激活函数的选定

激活函数给神经元引入了非线性的因素，使得神经网络可以逼近任何非线性函数，这样神经网络就可以应用到非线性模型中[

18]。选取Sigmoid函数和Tanh函数作为反向传播神经网络各层的激活函数，并使用相同的训练模型对每个网络进行训练，Sigmoid函数训练均方误差为0.0534，Tanh函数训练均方误差为0.0832，Sigmoid函数的训练均方误差相比较小，因此，选取Sigmoid函数作为激活函数。

2.2.4　模型训练函数的选定

目前，训练反向传播神经网络的主要方法有traingdm（动量梯度下降函数）、traingd（梯度下降反向传播算法）、traingda（自适应学习率的t函数下降反向传播算法）和traingdx（梯度下降反向传播算法）等，在MATLAB软件被依次用上述函数训练[

21-24]，模型精度分别为0.064、0.120、0.146和0.117，其中traingdm函数在所有函数中精度最高，因此，使用traingdm函数作为反向传播神经网络的训练函数。

2.3　指标预测及对比验证

图3为GA-BPNN碳纸原纸性能预测模型对于碳纸原纸的抗张强度、孔隙率、透气性、电阻率指标性能的MRE。如图3所示，GA-BPNN碳纸原纸性能预测模型的测试结果MRE分别为5.49%、5.75%、5.21%和5.54%，MRE均小于10%，满足精度需求，说明本研究使用的GA-BPNN预测模型可以较好地反映碳纸原纸抄造工艺参数与碳纸原纸指标性能的关系。

图3  GA-BPNN预测模型MRE值

Fig. 3  GA-BPNN predicted the MRE of the model

图4为当碳纤维占比、APAM用量不变时，碳纤维长度与碳纸原纸性能的预测曲线。如图4所示，碳纤维长度与碳纸原纸的抗张强度、孔隙率、透气性呈正相关，与电阻率呈负相关。整体碳纸原纸性能预测变化趋势与2.1中碳纤维长度对碳纸原纸性能影响趋势一致。

图4  碳纤维长度对GA-BPNN预测模型的影响

Fig. 4  Effects of carbon fiber length on GA-BPNN prediction model

图5为碳纤维长度、APAM用量不变时，碳纤维占比与碳纸原纸性能的预测曲线。如图5所示，碳纤维占比与抗张强度呈负相关，与孔隙率、透气性、电阻率呈正相关。整体碳纸原纸性能预测变化趋势与2.1中碳纤维占比对碳纸原纸性能影响趋势一致。

图5  碳纤维占比对GA-BPNN预测模型的影响

Fig. 5  Effects of carbon fiber content on GA-BPNN prediction model

图6为碳纤维长度、碳纤维占比不变时，APAM用量与碳纸原纸性能的预测曲线。如图6所示，APAM用量与抗张强度、电阻率呈正相关，与孔隙率、透气性呈负相关。整体碳纸原纸性能预测变化趋势与2.1中APAM用量对碳纸原纸性能影响趋势一致。

图6  APAM用量对GA-BPNN预测模型的影响

Fig. 6  Effects of APAM dosage on GA-BPNN prediction model

3 结论

3.1 碳纤维长度与碳纸原纸的抗张强度、孔隙率、透气性呈正相关，与电阻率呈负相关；碳纤维/聚乙烯醇（PVA）纤维配比（即碳纤维占比）与抗张强度呈负相关，与孔隙率、透气性、电阻率呈正相关；阴离子聚丙烯酰胺（APAM）用量与抗张强度、电阻率呈正相关，与孔隙率、透气性呈负相关。

3.2 本研究构建的反向传播神经网络（GA-BPNN）算法碳纸原纸性能预测模型中，碳纸原纸抗张强度、孔隙率、透气性、电阻率预测模型MRE分别为5.49%、5.75%、5.21%、5.54%，MRE值均小于10%，且与实验得到的抄造工艺参数对碳纸原纸性能的关系趋势一致。

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